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我所在单量子点光谱与激子动力学研究中取得重要进展
发布时间:2022-08-30 浏览:

 近日,纳米科学领域权威期刊《Nano Research》在线刊发了我所肖连团教授团队题为《The role of surface charges in the blinking mechanisms and quantum-confined Stark effect of single colloidal quantum dots》的研究论文。2021级博士研究生李嘉璐为论文第一作者,张国峰教授和肖连团教授为通讯作者,秦成兵教授、陈瑞云副教授、胡建勇副教授和贾锁堂教授等共同参与了该研究工作。

研究背景

 胶体半导体量子点因其具有较高的光致发光量子产率、宽的吸收光谱和窄的发射光谱已被广泛地应用于发光二极管、激光器、光伏电池和生物医学等。但是,量子点存在的光致发光闪烁和光谱扩散一直阻碍着量子点的相关应用。光致发光闪烁是量子点的发光发生随机的中断或起伏。另外,由表面电荷引起的量子限域Stark效应导致的光谱扩散也是相关应用所不期望的。尽管发光闪烁和光谱扩散都涉及到额外的表面电荷,但是它们之间的潜在联系难以在系综水平上获得。揭示发光闪烁和光谱扩散之间的潜在关联性将有助于采用合适的策略实现发光闪烁和光谱扩散的同时抑制。

成果简介

 本研究基于时间分辨的单量子点光谱方法研究了正、负表面电荷对CdSe/CdS/ZnS单量子点光致发光闪烁机制与量子限域Stark效应的影响,发现表面负电荷可以同时抑制量子点的发光闪烁和光谱扩散,而表面正电荷能够激活量子点表面的浅俘获态,会导致更多的发光闪烁并将量子点的俄歇闪烁机制转变为带边载流子闪烁机制。当表面电荷在不同的表面俘获位点之间跳跃时,会导致局部电场以相同或相反方向叠加在由纤锌矿CdSe 晶格的不对称性所产生的本征电场上,从而产生类型I或类型II的量子限域Stark效应。类型I或类型II的量子限域Stark效应会使单量子点的光谱发生转移和展宽。研究发现量子点的发光闪烁和光谱扩散的主要关联因素为量子点的表面俘获态,这意味着有效的表面钝化策略可以实现发光闪烁和光谱扩散的同时抑制。


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1a)巯基丙酸(MPA)配体与Pb2+络合示意图。(b)表面带负电荷和表面带正电荷的量子点的能带和激子复合通道示意图。负表面电荷钝化量子点的表面俘获,而正表面电荷通过激活表面浅俘获以打开激子的非辐射复合通道。(c)表面电荷诱导的量子限域Stark效应示意图。表面电荷在不同的表面陷阱位点之间跳跃,从而产生类型I和类型II的量子限域Stark效应。黑色的虚线表示量子点中固有电场作用下的电子-空穴波函数;红色曲线表示表面电荷所产生的局域电场与量子点中固有电场共同作用下的电子-空穴波函数。局域电场通过增加或减少电子-空穴波函数的空间重叠以影响激子的辐射复合速率,进而改变量子点的PL强度和寿命。

论文信息

Li, J., Wang, D., Zhang, G. et al. The role of surface charges in the blinking mechanisms and quantum-confined Stark effect of single colloidal quantum dots. Nano Res. 15, 7655–7661 (2022). (SCI一区,影响因子:10.269)

原文链接:https://doi.org/10.1007/s12274-022-4389-0

该工作得到了国家重点研发计划、国家重大科学仪器研制项目、国家自然科学基金面上项目等资助。